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氢同位素分馏作用

来源:原创 编辑:admin 时间:2020-06-09
导读:陆地环境中所产生氢同位素变化主要由大气圈、地球表面和地壳上层中的水在蒸发/降水,或沸腾/冷凝过程中的相态变化引起的。氢同位素组成的变化是由水的蒸气压差造成的,另外,

  陆地环境中所产生氢同位素变化主要由大气圈、地球表面和地壳上层中的水在蒸发/降水,或沸腾/冷凝过程中的相态变化引起的。氢同位素组成的变化是由水的蒸气压差造成的,另外,冰点微小的差异也会引起氢同位素组成的变化。由于 HDO 的蒸气压力略低于 H2O 的蒸气压,D 在蒸气中的浓度低于液相中的浓度。Ingraham & Criss ( 1998) 通过一项简单的实验,有效地监测了蒸气压对水和蒸气间同位素交换率的影响。如图 2. 2 所示,将两个装有不同同位素组成的水的烧杯并列放入密封箱内,用以监测在不同温度下的交换过程( 实验的温度分别为 21℃和 52℃) 。在 52℃的实验中,水的同位素组成迅速变化,在 27d 内就几乎达到平衡。

  图 2. 2 在密闭系统中进行同位素交换的 δD 值与时间的变化曲线( 据 Criss,1999)

  Horita & Wesolowski ( 1994) 总结了 0 ~ 350℃ 温度范围内,水和水蒸气之间氢同位素分馏的实验结果 ( 图 2. 3) 。氢同位素分馏随着温度的上升迅速减弱,并在 220 ~ 230℃ 之间变为零。在超过转向温度 ( crossover temperature)时,水蒸气较液态水富氘。在水的临界温度 ( critical temperature) 时,分馏再次趋于零 ( 图 2. 3) 。

  Lehmann & Siegenthaler ( 1991) 通过实验确定冰和水之间的平衡氢同位素分馏为 +21. 2‰。但在自然条件下,不需要与全部水达到同位素平e799bee5baa6e997aee7ad94e78988e69d8331333433616232衡就可以结冰,这主要是由冻结速率决定的。

  在与水有关的蒸发和冷凝过程中,尽管由于 H2O 和 HDO,以及 H216O 和H218O 之间的蒸气压差而导致分馏量级不同,但是氢同位素与氧同位素的分馏方式是相似的。

  图 2. 3 实验确定的液态水和水蒸气之间在 1 ~350℃条件下的分馏系数( 据 Horita & Wesoloswki,1994)

  因此,氢和氧同位素的分布与大气降水有关。Craig ( 1961a) 首次给出了其近似关系:

  稳定同位素地球化学( 第六版)

  这一关系式为全球范围内大气降水中 H-O 同位素比值之间的相互关系。图 2. 4 中的斜线就是所谓的全球大气降水线 ( global meteoric water line,GMWL) 。

  公式中的系数 8 和常数 10 ( 也称为氘过剩值 d,deuterium excess) 都不是恒定的。两者均会因蒸发条件、蒸气转移和降水条件的变化而变化,据此,可进一步了解气候的变化。另外,d 值还是获取相关相对湿度信息的有效指标。

  2. 1. 3. 1 氢同位素平衡交换反应

  气体间的 D/H 分馏非常活跃,在 Bottinga ( 1969a) 和 Richet et al.(1977)绘制的图中(图2.5),即使在岩浆系统中,D/H分馏系数亦非常大,并足以在岩浆脱H2、H2S和CH4气体过程中影响到溶解水的δD值。此外,由于D/H分馏系数较大,即使是H2、CH4氧化成H2O、CO2的过程,也可能影响到岩浆熔体中溶解水的同位素组成。

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